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崇禎十四年十二月下旬，李自成與羅汝才一起率領聯軍主力，再次圍攻開封，發動了以炮轟為主的激烈的攻城戰，還採用了挖洞、引爆等戰術，但直到十五年正月十五日，未能破城，於是決定暫時撤圍。
同年二月中旬，對崇禎來說又是禍不單行的時候。十七日，李自成攻破襄城，將汪喬年捉到殺死。十九日黎明前，清軍攻破松山堡，洪承疇被俘。在押往盛京途中，洪決心為明朝慷慨盡節，抵盛京後不久就開始絕食，但在永福宮莊妃親送人參湯後，他的想法逐漸改變，最後變節降清。
三月中旬，活躍在豫東的農民起義領袖袁時中迫於形勢，前來歸順李自成。李為了籠絡袁，不顧慧梅正與張鼐相愛，將她認為義女，嫁給袁時中。但婚後不到一個月，就在農民軍攻佔商丘城後第三次前往開封途中，袁時中叛逃了。
五月初闖羅聯軍第三次兵臨開封城下；中旬，農民軍正在城外全力搶割麥子，獲悉前來援救的官軍已經到了尉氏縣境，李自成當即決定搶先在朱仙鎮佔據有利地形。由於被農民軍切斷水源，十七萬明軍不戰自潰；作為主力的左良玉幾乎全軍覆沒。下旬，贏得大捷的闖羅聯軍重新將開封圍困起來。
四個多月時間內，農民軍對開封圍而不攻。從六月開始，城中糧食日趨困難；到了八月，已普遍斷糧，出現人吃人的慘象。九月，正值黃河秋汛，北岸官軍於十四日深夜駕船來到南岸，炸開河堤。滔滔洪水直撲開封，全城頓時成為澤國，死者不計其數。駐紮城外的農民軍也被淹死一萬多人。
闖羅人馬撤到許昌附近休息整頓。十月上旬，忽聞今春剛剛出獄的陝督孫傳庭在崇禎催逼下已出潼關來到河南，正向東邊開來；同時獲悉袁時中到了杞縣圉鎮準備長駐。於是李自成兵分兩路，自己與羅汝才率聯軍主力迎擊官軍，隨即憑借優勢兵力在塚頭鎮一舉打敗了孫傳庭。另一路人馬由李過率領前往圉鎮。在消滅袁時中的戰爭中，慧梅陷於兩難選擇，最終大義滅親，然後自盡。
十一月中旬，闖羅聯軍攻克汝寧，俘殺楊文岳，隨即與前來會師的革左五營一起向襄陽進軍。攻佔襄陽後，聯軍南下，於十六年正月初一攻破承天；隨即一面繼續追擊左良玉，直到將他趕出武昌；一面分兵攻佔德安、荊州乃至大江以南各縣。三月初，為了建國稱王，獨佔勝利果實，李自成羅織罪名，火並了羅汝才、賀一龍，隨即改襄陽為襄京，自稱新順王，設立了中央機構。
十六年夏，為瞭解江南的軍備、民情、物產等各種情況，李自成派尚炯、華叔敏以採購藥材、棉布為由前往南京。途經武昌時，他們受到了自稱西王的張獻忠的熱情接待。
八月，孫傳庭再次出潼關。李自成不斷以弱軍誘敵，最後在郟縣附近通過切斷糧道大敗官軍，隨後乘勝前進，於十月初六攻破潼關，十一日進入西安，建立大順政權。一個多月後，李自成在文武簇擁中率萬餘騎兵回家鄉米脂祭祖。